Smurfette (Demi Lovato) não está contente: ela começa a perceber que todos os homens do vilarejo dos Smurfs têm uma função precisa na comunidade, menos ela. Indignada, ela parte em busca de novas descobertas, e conhece uma Floresta Encantada, com diversas criaturas mágicas. Enquanto isso, o vilão Gargamel segue os seus passos.